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硅-碳復(fù)合鋰離子電池負(fù)極材料的專利技術(shù)分析

國(guó)際視野
豆豆7年前
硅-碳復(fù)合鋰離子電池負(fù)極材料的專利技術(shù)分析

硅-碳復(fù)合鋰離子電池負(fù)極材料的專利技術(shù)分析

#本文由作者授權(quán)發(fā)布,未經(jīng)作者許可,禁止轉(zhuǎn)載,文章不代表IPRdaily立場(chǎng)#


發(fā)布:IPRdaily中文網(wǎng)(IPRdaily.cn)

供稿:方象知產(chǎn)研究院

原標(biāo)題:硅-碳復(fù)合鋰離子電池負(fù)極材料的專利技術(shù)淺析


硅具有已知負(fù)極材料中最高的理論容量(高達(dá)4200mAh/g,遠(yuǎn)超石墨負(fù)極的372mAh/g)、較低的脫鋰電位和更好的安全性能,作為鋰離子電池負(fù)極材料極具潛力;硅-碳復(fù)合材料因具有良好的電子通道和促使SEI膜穩(wěn)定生長(zhǎng)的環(huán)境,有望成為新一代高能量密度鋰離子電池負(fù)極材料。


內(nèi)容提要:


    1.硅碳復(fù)合材料是目前最有前途的鋰離子電池負(fù)極材料。

    2.硅碳復(fù)合方式多種多樣。

    3.什么形式復(fù)合的硅-碳復(fù)合材料最具發(fā)展前途?


自從被日本索尼公司于1990年成功開發(fā)以來(lái),鋰離子電池因其高放電電壓平臺(tái)、高能量密度、長(zhǎng)循環(huán)壽命以及無(wú)記憶效應(yīng)等優(yōu)點(diǎn),且在緩解經(jīng)濟(jì)發(fā)展和能源短缺的問題上存在巨大潛力,因而在電子產(chǎn)品、電動(dòng)工具和電動(dòng)汽車等多個(gè)領(lǐng)域都獲得了廣泛的應(yīng)用。


負(fù)極活性材料是制約鋰離子電池性能的關(guān)鍵因素之一。目前商業(yè)化鋰離子電池負(fù)極材料可以簡(jiǎn)單分為碳質(zhì)材料和非碳質(zhì)材料,其中碳質(zhì)材料包括石墨、中間相碳微球、軟碳、硬碳、碳納米管、碳纖維、石墨烯和富勒烯等;非碳質(zhì)材料包括鈦酸鋰、硅基材料、錫基材料和合金等。


1、硅-碳復(fù)合材料作為鋰離子電池負(fù)極材料前景廣闊


硅具有已知負(fù)極材料中最高的理論容量(高達(dá)4200mAh/g,遠(yuǎn)超石墨負(fù)極的372mAh/g)、較低的脫鋰電位和更好的安全性能,作為鋰離子電池負(fù)極材料極具潛力。但是由于其巨大的體積效應(yīng)以及不穩(wěn)定的表面固體電解質(zhì)界面(Solid Electrolyte Interphase,SEI)膜而容易導(dǎo)致電化學(xué)性能的惡化,因此,通常將硅粉納米化或者硅碳復(fù)合化,以改善硅基負(fù)極材料的循環(huán)性能,提高其在循環(huán)過(guò)程中的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。


在生產(chǎn)應(yīng)用上,松下將10%的硅加入到傳統(tǒng)石墨負(fù)極材料中,已經(jīng)實(shí)現(xiàn)含硅碳負(fù)極材料的18650電池的量產(chǎn),能量密度達(dá)到了550mAh/g以上;而特斯拉已經(jīng)將這種硅碳負(fù)極電池應(yīng)用于其純電動(dòng)汽車中。國(guó)內(nèi),硅碳材料還處于產(chǎn)業(yè)化前期,但已有深圳貝瑞特、上海杉杉和天津力神等廠家開始小規(guī)模生產(chǎn)??傮w上,硅-碳復(fù)合材料因具有良好的電子通道和促使SEI膜穩(wěn)定生長(zhǎng)的環(huán)境,有望成為新一代高能量密度鋰離子電池負(fù)極材料。


硅-碳復(fù)合鋰離子電池負(fù)極材料的專利技術(shù)分析

圖1 硅-碳復(fù)合負(fù)極材料全球?qū)@暾?qǐng)量趨勢(shì)

方象知產(chǎn)研究院整理


從圖1的硅-碳復(fù)合負(fù)極材料全球?qū)@暾?qǐng)量趨勢(shì)圖可以看出,伴隨著鋰離子電池的成功開發(fā),硅-碳復(fù)合負(fù)極材料實(shí)際上在1993年就已經(jīng)開始有人研究了。全球?qū)@暾?qǐng)量在1999年有所增加,并持續(xù)了幾年比較平穩(wěn)的申請(qǐng)狀態(tài)后減少?gòu)?008年開始重新上升,并很快進(jìn)入了急劇上升階段(2017年因?yàn)閿?shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)的滯后而尚未完全包括,所以不予討論。下同)。這表明硅-碳復(fù)合負(fù)極材料的研發(fā)技術(shù)在經(jīng)過(guò)較長(zhǎng)的技術(shù)萌芽期之后,逐步緩慢發(fā)展,又陷入了短暫的瓶頸期,隨后才進(jìn)入了技術(shù)的快速成長(zhǎng)期,這與現(xiàn)階段硅-碳復(fù)合負(fù)極材料在市場(chǎng)上日漸成為開發(fā)熱點(diǎn)是相吻合的。


硅-碳復(fù)合鋰離子電池負(fù)極材料的專利技術(shù)分析

圖2 硅-碳復(fù)合負(fù)極材料的中國(guó)專利申請(qǐng)量趨勢(shì)

方象知產(chǎn)研究院整理


國(guó)內(nèi)的硅-碳復(fù)合負(fù)極材料的專利申請(qǐng)起步較晚(圖2),三星(還是國(guó)外企業(yè))在1999年申請(qǐng)了第一篇,又在2001年布局了第二篇。第一篇真正意義上由國(guó)內(nèi)發(fā)明人申請(qǐng)的關(guān)于硅-碳復(fù)合負(fù)極材料的專利是2002年由中科院上海微系統(tǒng)與信息技術(shù)研究所申請(qǐng)的。隨后國(guó)內(nèi)的專利申請(qǐng)量同全球的專利申請(qǐng)量變化趨勢(shì)一樣,經(jīng)歷了萌芽期、緩慢發(fā)展期和快速發(fā)展期后,從2014年開始進(jìn)入了急劇上升階段。專利申請(qǐng)量增長(zhǎng)迅猛,很快超過(guò)了其它國(guó)家而躍居全球第一,占據(jù)了全球?qū)@暾?qǐng)量的約半壁江山(圖3),是第二名美國(guó)的兩倍多。這說(shuō)明國(guó)內(nèi)的研究單位和生產(chǎn)廠家一方面是為了解決鋰離子電池負(fù)極材料性能不足的問題,一方面也是為了緊跟世界領(lǐng)先技術(shù)的發(fā)展步伐,從而加大了對(duì)硅-碳復(fù)合負(fù)極材料的開發(fā)。


硅-碳復(fù)合鋰離子電池負(fù)極材料的專利技術(shù)分析

圖3 硅-碳復(fù)合負(fù)極材料的國(guó)家申請(qǐng)量占比

方象知產(chǎn)研究院整理


2、硅-碳復(fù)合方式多種多樣


硅-碳復(fù)合負(fù)極材料因?yàn)楣璨牧希▎钨|(zhì)硅、氧化硅、硅化物、硅合金等)和碳質(zhì)材料(石墨、軟碳、硬碳、碳納米管、碳纖維、石墨烯、富勒烯等)的物質(zhì)形式不同而有多種復(fù)合方式,可以簡(jiǎn)單地分為碳-硅復(fù)合、石墨-硅復(fù)合、碳纖維-硅復(fù)合、碳納米管-硅復(fù)合、石墨烯-硅復(fù)合、碳-氧化硅復(fù)合、以及摻雜改性的硅碳復(fù)合材料等。


硅-碳復(fù)合鋰離子電池負(fù)極材料的專利技術(shù)分析

圖4 幾種硅-碳復(fù)合負(fù)極材料的歷年專利申請(qǐng)趨勢(shì)

方象知產(chǎn)研究院整理


硅-碳復(fù)合鋰離子電池負(fù)極材料的專利技術(shù)分析

圖5 幾種硅-碳復(fù)合負(fù)極材料的專利申請(qǐng)量對(duì)比

方象知產(chǎn)研究院整理


從上圖可以看出硅-碳的專利申請(qǐng)量是最多的,這與碳材料是石墨、石墨烯、碳納米管、碳纖維等碳質(zhì)材料的總稱有關(guān),并且有的專利往往同時(shí)涵蓋多種碳材料。硅-石墨復(fù)合材料和硅-碳材料的專利申請(qǐng)起始時(shí)間差不多都是1993年。只是硅-石墨復(fù)合材料申請(qǐng)量很小,但是在經(jīng)過(guò)較長(zhǎng)的技術(shù)萌芽期之后,也開始進(jìn)入了穩(wěn)步發(fā)展期,近幾年依然是處于上升的趨勢(shì),總的申請(qǐng)量也非常大,說(shuō)明石墨材料作為最早商業(yè)化的鋰離子電池負(fù)極材料,依然有其研究開發(fā)的價(jià)值。


圖中還可以明顯地看出硅-碳納米管、硅-碳纖維和硅-石墨烯復(fù)合材料的專利申請(qǐng)較硅-碳和硅-石墨晚一些,不過(guò)一直在持續(xù)發(fā)展。特別是石墨烯作為碳材料與硅復(fù)合的技術(shù)盡管起步比碳和石墨晚的多,但很快就進(jìn)入了技術(shù)發(fā)展期,專利申請(qǐng)量快速增加,總量逼近硅-石墨的申請(qǐng)量。這與石墨烯自從2004年被發(fā)現(xiàn)以來(lái),迅速成為世界上最火的研究熱點(diǎn)之一,席卷包括鋰離子電池在內(nèi)的多個(gè)領(lǐng)域有關(guān)。


3、從專利引用量看硅-碳材料的復(fù)合方式


硅-碳材料具體復(fù)合的方式復(fù)雜,從重點(diǎn)專利的角度(考慮專利被引用量以及具體內(nèi)容)來(lái)做一些初步分析。


硅-碳復(fù)合鋰離子電池負(fù)極材料的專利技術(shù)分析

表1 全球范圍專利被引用量前10名的復(fù)合方式

(注:專利被引用量排序針對(duì)專利內(nèi)容有所變動(dòng))

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從表1中可以看出,這些被高頻率引用的專利主要集中在碳或石墨包覆硅的復(fù)合結(jié)構(gòu)技術(shù),再聯(lián)系這些專利普遍是在2000年~2010年間申請(qǐng)的,可見一開始研究人員考慮直接通過(guò)碳包覆來(lái)改變硅的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性,這種方法是初見成效的,所以為后面的研發(fā)者所模仿和頻繁引用。


4、三星硅-碳復(fù)合改造技術(shù)或供國(guó)內(nèi)硅-碳負(fù)極材料開發(fā)參考


硅-碳復(fù)合鋰離子電池負(fù)極材料的專利技術(shù)分析

圖6 硅-碳復(fù)合負(fù)極材料的全球標(biāo)準(zhǔn)申請(qǐng)人專利申請(qǐng)量對(duì)比

方象知產(chǎn)研究院整理


硅-碳復(fù)合鋰離子電池負(fù)極材料的專利技術(shù)分析

表2 三星電子的硅-碳復(fù)合負(fù)極材料重點(diǎn)專利總結(jié)

(注:專利被引用量排序針對(duì)專利內(nèi)容有所變動(dòng))

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三星電子是全球硅-碳復(fù)合負(fù)極材料專利申請(qǐng)量最多的企業(yè)(圖6)。三星電子在碳包覆硅的復(fù)合結(jié)構(gòu)上進(jìn)一步改善技術(shù),發(fā)展了以石墨、單質(zhì)硅和碳為主的共同復(fù)合方式,較多的采用了三層包覆或者嵌入復(fù)合結(jié)構(gòu),并且擴(kuò)大了碳材料和硅材料的范圍,使用了各種碳材料、硅氧化物、硅合金、硅納米線和硅納米粒子等,對(duì)性能的改進(jìn)也較多的體現(xiàn)在容量提升和保持以及充放電效率提高上(表2),這或許可以為國(guó)內(nèi)的硅-碳復(fù)合負(fù)極材料的研究生產(chǎn)提供參考。



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供稿:方象知產(chǎn)研究院

編輯:IPRdaily趙珍          校對(duì):IPRdaily縱橫君


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